拉斯维加斯9888

Ref：Chemical Engineering Journal 448 (2022) 137643

連結：http://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137643

由於熱穩定性和可加工性的相互制約，PSA樹脂的研究進展受到限制。一般來說，樹脂熱穩定性的提高伴隨着加工性能的下降。通常，耐熱性優異的樹脂具有較高的粘度，但不適合加工和生產高性能複合材料，特別是樹脂成型加工方面。

因此，PSA樹脂的改進集中於在不失去熱穩定性的情況下易於加工和製造。這種性能的改善需要在熱穩定性和加工性能之間進行權衡。含矽乙炔樹脂的設計，由於研發周期長，通常採用試錯法，效率較低。

材料基因組法(MGA)是解決這一問題的有效途徑。材料研究經歷了實驗觀察、理論模型和計算科學三種範式。利用數據來驅動材料的研發是MGA提出的第四個範式。MGA旨在通過創建材料創新基礎設施來加速新材料的發現、設計和部署。MGA首先定義材料的「基因」，然後對「基因」進行組合，最後通過性能預測篩選出首選材料。

在本工作中，首次建立了用於評價PSA加工性能和耐熱性的機器學習（ML）模型。然後，利用這些ML模型提出了一種MGA來進行樹脂的高通量篩選，並在不犧牲耐熱性的前提下過濾出一系列具有最佳加工性能的PSA樹脂。

為了能夠預測聚合物耐熱性能和加工性能，從Polymer Genome database數據庫中收集94組耐熱性數據，從PubChem database中收集了882組粘度數據，建立了multi-layer perceptron (MLP)神經網絡模型，最後利用機器學習模型建立分子結構與性質之間的對應關係。

首先定義聚合物的基因，乙炔基結構和矽基結構分別為聚合物的基因，如表1和表2所示。通過基因之間的組合形成虛擬聚合物，共368種樹脂。

表1 16種乙炔基結構

表2 23種矽基結構

通過基因組合方法獲得聚合物樹脂虛擬材料，利用機器學習模型對虛擬材料進行耐熱性能和粘度的預測；最後篩選出綜合性能優良的聚合物。

圖1 材料基因組方法設計耐熱性和優異加工性聚合物樹脂

本工作中使用氮氣氛中的Td5來表示耐熱性，並選擇室溫下的lgη來表示加工性能。ML被用來構建化學結構和這些性質之間的關係。通過耐熱性能預測模型和粘度預測模型的訓練集、驗證集和測試集的R2可以評判這兩個性能預測模型是可靠的，如圖2所示。

圖2 機器學習模型對耐熱性能與粘度預測的表現

進一步可以通過兩個ML模型來評估候選樹脂的性能。通過ML模型分別預測了368種候選樹脂的加工性能和耐熱性的lgη和Td5。然後，作者設置了篩選樹脂的標準：1）耐熱性和加工性能的預測值映射到0到1的範圍內，其中1表示樹脂的加工性能或耐熱性最好，0表示樹脂最差。2） 每個屬性都有其重要性的權重係數，並根據權重係數計算加權平均值。考慮到這兩種性質的同等重要性，將加工性質（或耐熱性）的權重係數設置為0.5。圖3左圖顯示了368種候選樹脂的加權平均值，其中黑色矩形表示加權平均值排前十的最佳樹脂。這十種樹脂的分子結構如圖3右圖。作者選擇了PSNP-MV（藍色）的分子進行驗證，因為其易合成性。

圖3 耐熱與粘度綜合性能熱力圖和前十種綜合性能優異的分子結構

通過實驗方法對篩選出來的PSNP-MV進行合成與性能的測試，得到該聚合物具有非常好的耐熱性能和較低的粘度，如圖4，從而證明該聚合物同時滿足耐熱性和加工性能的需求。

圖4 不同聚合物樹脂耐熱性和粘度性能

對機器學習篩選出來的樹脂進行合成與性能分析，實驗和理論模擬結果表明，PSPN-MV樹脂具有較低的粘度和良好的耐高溫性能，驗證了材料基因組篩選的結果。

從這項研究中獲得的結論可能有助於加快新的耐熱樹脂的開發，並減少時間成本，比傳統試錯的方式具有更大的優勢。